Brusio liegt im italienischsprachigen Teil des Kantons Graubünden und bildet mit Poschiavo die Talschaft Puschlav. Das Gemeindegebiet erstreckt sich vom Lago di Poschiavo bis zur italienischen Grenze bei Piattamala, wo der tiefste Punkt auf 517 Metern über Meer liegt. Der höchste Punkt ist der Piz Combul mit 2901 Metern. Im Talboden befinden sich der Hauptort Brusio sowie die Dörfer Campascio, Campocologno und der Weiler Zalende. Oberhalb der Talflanken liegen die Dörfer Viano und Cavaione, das sich in extremer Steillage ausbreitet. Die Landschaft ist geprägt von Geröllhalden, Kastanienhainen und einem grossen Waldanteil.
Die erste Erwähnung Brusios stammt aus dem Jahr 1106, doch bereits 1055 spielte die Gründung der Brüdergemeinschaft San Romerio eine prägende Rolle. Im 13. Jahrhundert wurde Brusio als autonome Gemeinde genannt und gehörte später zum Lehensgut des Bischofs von Chur. Zusammen mit Poschiavo bildete es eine Talgemeinde, die 1408 dem Gotteshausbund beitrat. Im 16. Jahrhundert wurden Campocologno und Zalende eingemeindet. Die Reformationszeit brachte Konflikte, darunter den Veltliner Mord 1620, bei dem viele Reformierte in Brusio ums Leben kamen. Erst 1851 löste sich Brusio aus dem Verbund mit Poschiavo.
Brusio ist bekannt für seine barocken Kirchen, darunter die katholische Pfarrkirche San Carlo Borromeo und die reformierte Pfarrkirche mit einer Rokoko-Orgel. Das Ortsbild prägen auch Bürgerhäuser wie die Casa Besta und das Schulhaus von Bruno Giacometti. Typisch für die Region sind die crotti, Rundbauten aus Trockenmauerwerk, die als Kühlräume dienten. Wirtschaftlich dominieren Weinhandel, Natursteinverarbeitung und die Berninabahn, die mit ihren Stationen Brusio und Campocologno das Gemeindegebiet erschliesst. Die abgelegene Lage Cavaiones machte den Ort einst zum Schmuggelzentrum.
