Waldbrunn liegt im Odenwald, am Fuß des Katzenbuckels, der mit über 600 Metern höchsten Erhebung der Region. Die vulkanische Kuppe aus Basalt hebt sich deutlich von der umgebenden Sandsteinlandschaft ab. Mehr als die Hälfte der Gemarkung ist bewaldet, während Täler und Plateaus das Bild prägen. Die Gemeinde gehört zum Neckar-Odenwald-Kreis und liegt etwa zehn Kilometer von Eberbach und fünfzehn Kilometer von Mosbach entfernt. Der Verwaltungssitz befindet sich im Ortsteil Strümpfelbrunn.
Die heutigen Ortsteile entstanden meist im hohen Mittelalter als Rodungssiedlungen, oft unter Einfluss der Herren von Zwingenberg. Einige Orte wie Weisbach könnten noch ältere Wurzeln haben, während Mülben auf eine abgegangene Mühle zurückgeht. Strümpfelbrunn entwickelte sich zum größten Ort und erhielt bereits früh eine Kapelle, die für andere Teilorte als Mutterkirche diente. Ein kaiserlich privilegierter Jahrmarkt ab dem frühen 16. Jahrhundert unterstreicht seine Bedeutung. Nach dem Dreißigjährigen Krieg prägten vor allem Schweizer Siedler die Wiederbesiedlung, besonders in Mülben, das heute den Beinamen Kleine Schweiz trägt.
Die evangelische Prägung der Gemeinde reicht bis in die Reformationszeit zurück. In Strümpfelbrunn bestand einst eine bedeutende jüdische Gemeinde, die bis ins 19. Jahrhundert wuchs, dann aber durch Abwanderung und die Ereignisse des Novemberpogroms 1938 fast vollständig verschwand. Heute locken der Neckar-Odenwald-Limes, ein UNESCO-Weltkulturerbe, sowie historische Kirchen in den Ortsteilen Besucher an. Das Jagdschloss Max-Wilhelmshöhe in Mülben und die landschaftliche Vielfalt mit ihren vulkanischen und sandsteinernen Formationen machen die Gemeinde zu einem Ort mit besonderem Charakter.