Paimpont liegt im Westen der Bretagne, im Département Ille-et-Vilaine, nahe den Grenzen zu den Départements Côtes-d’Armor und Morbihan. Der Ort ist von ausgedehnten Wäldern geprägt, die zu den letzten großen zusammenhängenden Waldgebieten der Region zählen. Im Gemeindegebiet entspringt der kleine Fluss Comper, während der Aff im Westen die Grenze bildet. Die meisten Einwohner leben in verstreuten Ansiedlungen auf Waldlichtungen oder im Zentrum, wo sich der Marktflecken Paimpont befindet.
Die Geschichte des Ortes reicht bis in die Steinzeit zurück, wie das Galeriegrab von Orgeril zeigt. Im 7. Jahrhundert gründete der Bischof von Saint-Malo hier ein Kloster, das später zur Abtei Notre-Dame von Paimpont erhoben wurde. Der Ort lebte lange von der Abtei und ihren Pilgerbauten, bis im Mittelalter Eisenverhüttung und Holzkohleherstellung aufkamen. Nach der Französischen Revolution entwickelte sich Paimpont zu einem industriellen Zentrum, etwa durch die Herstellung von Geschützen und Eisenbahnschienen. Noch bis Mitte des 20. Jahrhunderts war hier eine Gießerei in Betrieb.
Heute ist Paimpont vor allem für seinen Wald und die damit verbundenen Sagen um König Artus bekannt. Im Wald von Brocéliande liegen Orte wie Merlins Grab oder der Jungbrunnen, die an die keltische Mythologie anknüpfen. Zu den Sehenswürdigkeiten zählen die ehemalige Abtei mit ihrer Kirche aus dem 13. Jahrhundert, das Schloss Comper mit dem Artus-Zentrum sowie historische Schmieden. Der Ort pflegt eine Partnerschaft mit der spanischen Gemeinde Cedeira.