Harrislee liegt im Kreis Schleswig-Flensburg, direkt an der deutsch-dänischen Grenze, wo die Flensburger Förde der Ostsee das westliche Ufer bildet. Die Gemeinde erstreckt sich bis in die Förde hinein und wird von der Krusau durchflossen, die im Niehussee entspringt und bei Wassersleben mündet. Im Westen verläuft die Bahnstrecke Fredericia–Flensburg, während mehrere Grenzübergänge nach Dänemark führen, darunter einer nach Padborg und ein weiterer nach Bov-Kruså. Die Ortsteile Harrislee-Dorf, Slukefter und Harrisleefeld sind längst zu einem Siedlungskern verwachsen, der als Flensburger Vorort wahrgenommen wird.
Erste Spuren menschlicher Besiedlung reichen bis in die Vorzeit zurück, belegt durch Großsteingräber im Gemeindegebiet. Die Burg Niehuus, 1345 zum Schutz Flensburgs erbaut, wurde bereits 1431 wieder zerstört. Harrislee selbst wurde 1352 erstmals als „Haringslof“ erwähnt, während Niehuus 1371 und Kupfermühle 1652 erstmals genannt wurden. Einst prägten Ziegeleien das Bild, von denen einige bis ins 20. Jahrhundert betrieben wurden. Nach dem Übergang an Preußen 1864 wurde Harrislee eine eigenständige Landgemeinde, doch die heutige Grenzziehung entstand erst 1920 nach der Volksabstimmung in Schleswig.
Heute ist Harrislee eng mit Flensburg verwachsen und wirkt wie ein Teil der Stadt. Die Versöhnungskirche, 1928 errichtet, unterstreicht die Eigenständigkeit. Die Zollsiedlung an der Grenze entstand nach 1920 und profitierte später vom Grenzhandel. Industriegebiete nahe dem Ochsenweg beherbergen vor allem dänische Unternehmen, die von hier aus den deutschen Markt erschließen. Die Gemeinde hat sich zu einem beliebten Wohnort entwickelt, geprägt von der Nähe zu Flensburg und den Verbindungen nach Dänemark.