Villacarrillo liegt im Südwesten der Region Las Villas, einer Landschaft in der Provinz Jaén. Die Gemeinde grenzt an mehrere Orte wie Santisteban del Puerto, Iznatoraf und Úbeda, wobei ein Teil ihres Gebiets zum Naturpark der Sierras von Cazorla, Segura und Las Villas zählt.
Die Entstehung des Ortes geht auf die Schlacht bei Las Navas de Tolosa zurück, ein historisches Ereignis aus dem Jahr 1212. Im Jahr 1440 wurde Villacarrillo eigenständig und löste sich von Iznatoraf. Später erhielt der Ort das Stadtrecht, verliehen durch Alfons XII.
Die Wirtschaft wird fast ausschließlich vom Olivenanbau geprägt, der seit den 1970er Jahren zur Monokultur geworden ist. In Villacarrillo befindet sich eine bedeutende Olivenölfabrik, die zur Herkunftsbezeichnung "Campiñas de Jaén" gehört.
